Ako študent získaval vzdelanie vo viacerých mestách – v Novom Meste nad Váhom, v Senici, Komárne, Modre a napokon na evanjelickom lýceu v Bratislave, kde bol poslucháčom Ľudovíta Štúra. To ovplyvnilo jeho literárnu činnosť aj zmýšľanie.
Vďaka práci vychovávateľa v šľachtickej rodine sa stretol s Jánom Rotaridesom a Jankom Kráľom. V rokoch 1848-1849 učil na evanjelickom lýceu v Kremnici. Po tom, ako dezertoval z košútovskej armády, sa stal kapitánom v slovenskom dobrovoľníckom vojsku. Po revolúcii pracoval v štátnej službe v Trenčíne, Bytči a v rokoch 1853-1860 v Kečkeméte. Tu si Viliama Paulinyho adoptoval bezdetný strýko jeho snúbenice Vilmy Tóth, s ktoru sa v roku 1855 oženil a vtedy si pripojil k svojmu menu aj priezvisko manželkinho rodu. V Budíne vydával časopisy Černokňažník a Sokol. V roku 1863 sa presťahoval do Skalice. V tomto istom roku mu udelili aj čestné meštianstvo v Martine a keď ho po smrti Karola Kuzmányho zvolili za podpredsedu Matice slovenskej, presťahoval sa do Martina. Riadil tu činnosť Matice slovenskej až do jej násilného zatvorenia v roku 1875. Bol vedúcou osobnosťou politického života, zaslúžil sa o vznik martinského slovenského gymnázia a stal sa jeho správcom. V Matici slovenskej pracoval ako redaktor a redigoval jej časopis Letopis. Podieľal sa na založení Kníhtlačiarenského účastinárskeho spolku, Sporiteľne a Živeny. Viackrát kandidoval vo voľbách do uhorského snemu, no zvolený bol len raz v rokoch 1869-1872. Okrem politickej práce robil aj politickú publicistiku, redigoval a vydával časopisy, prispieval do Pešťbudínskych vedomostí, neskôr do Národných novín, kde bol v rokoch 1871-1874 zodpovedným redaktorom. V roku 1870 vydal publicistické cykly Listy k slovenskému Tomášovi a v roku 1873 Slovenčina v spoločenskom živote. Do jeho tvorby patrí veršovaná alegorická skladba Ľudská komédia /1862/, z prozaických prác sú významné štvorzväzkové Besiedky /1866-1870/, historické povesti Trenčiansky Matúš /1871/, Tatársky plen a memoárové diela Volebné spomienky a Tri dni zo života Štúrovho. V roku 1871 bola založená Slovenská Národná Strana, kde bol do roku 1875 prvým predsedom. V roku 1876 ešte vydal vedecké dielo Slovenské bájoslovie a v roku 1877 stihol za pomoci dcéry Márie vydať aj zbierku Básne Viliama Pauliny-Tótha.
Vo svojich dielach hlásal ideály, ktorými bojoval za národné a sociálne práva. Viaceré revolučné básne ako napríklad Falošná milovnica či Slovenčina zľudoveli. Písal novely, poviedky, a ďalšie krátke útvary, v ktorých dokumentoval politické dianie. Niektoré diela obohacuje aj o udalosti z vlastného života. Venoval sa aj prekladom literatúry z ruštiny /Turgenev, Puškin/, nemčiny, francúzštiny či maďarčiny. Súčasníci ho pokladali za nástupcu Ľudovíta Štúra.
